华东理工大学教授段学志、特聘研究员陈文耀、北京化工大学教授何静提出了“双开关协调控制”系列催化策略,系统解决了多步系列反应中的常见问题,简化了传统芳胺生产工艺,大大降低了能耗和物耗,在工艺可持续性和经济性方面具有明显优势,为绿色高效芳胺的生成提供了新的设计理念和技术路径。相关研究最近在德国发表。
芳香胺是制药、染料、农药、橡胶添加剂和杂环化合物的重要中间体,在制药和化工行业中发挥着关键作用。然而,传统的芳香胺合成方法一般涉及多步反应,存在原子经济性低、产率不足、反应条件恶劣、副产品过多、环境问题等局限性。近年来发展起来的一锅催化方法可以在单个反应釜中完成多个反应步骤,避免了传统生成中的多步净化过程,但仍存在许多亟待解决的问题。
研究小组提出的“双开关协调控制”的串联催化策略,通过引入动力学开关和热开关,系统地解决了多步串联反应中常见位点不兼容和成分不兼容的问题。该策略不仅实现了原点转换反应路径,按需精确生成一元、二元、三元芳胺,而且产量超过96%。同时,它打破了传统串联催化中对催化位点分离和保护的依赖。
此外,研究小组开发的Ni@CMO催化剂系统兼顾了高活性和高选择性。通过深入的介观动力学研究,研究小组首次明确了各子反应的速率控制步骤和关键活性位点特征,建立了催化界面电子结构与催化性能的结构效应关系。
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