近日,中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所研究员李灿灿、研究员李仁贵、副研究员石明在太阳能光催化分解水制氢研究方面取得了新的进展。相关成果发表在《美国化学会志》上。
逆反应引起的光生电荷在光催化分解水领域的严重复合是降低产氢效率的主要原因,也是长期制约光催化分解水系统发展的瓶颈之一。
在这项工作中,研究小组以可溶性氧化还原电介导的Z-型光催化系统为突破口,发现BaTaO2N/SrTiO3:在Rh等典型的光催化剂系统中,电对离子在金属助催化剂表面的强吸附作用会导致两种致命效应:一方面阻碍质子吸附和还原反应过程,另一方面加剧氧化态离子还原和析氢反应之间的竞争,这是产氢活性急剧下降的本质原因。基于此,研究团队提出了在金属助催化剂表面选择性地修饰氧化物的策略,发现氧化物修饰可以有效屏蔽电对离子与金属活性点的接触,为质子还原提供反应点,有效防止氧化态离子的反应过程,从而达到抑制反应和平衡的活性。
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