近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员徐舒涛、研究员魏迎旭、中国工程院教授刘中民团队联合中国石油大学(华东)教授阎子峰团队,在分子筛基工业多元模型催化剂扩散和裂解反应动力学性能的研究中取得了新的进展,揭示了在提高工业沸石基催化剂的扩散和催化效率方面,沸石组元与非沸石组元界面之间的通道连接起着关键作用。相关成果发表在《美国化学会志》上。
沸石分子筛作为一种重要的工业催化剂,广泛应用于石化、煤化、环保等领域。工业催化剂通常由“沸石组元”和“非沸石组元”组成,在大分子裂解反应中起着重要的活性作用。但目前大部分研究工作主要集中在单一沸石组元或非沸石组元的扩散研究上,但很少有关于沸石组元和非沸石组元之间裂解中间产物扩散转移及其与裂解反应特性的关系研究的报道。
在这项工作中,研究小组建立了一系列催化裂解模型催化剂,其中ZSM-5为沸石组元,不定形二氧化硅为非沸石组元,组元之间的孔匹配精确可控。系统探讨了沸石组元与非沸石组元界面之间的孔匹配连接性和扩散反应动力学之间的结构关系。该团队采用超极化129Xe核磁技术,结合智能重量分析和时间区分原点傅立叶转换红外光谱等表征手段,对三种代表性模型催化剂的多尺度扩散行为与结构性能关系进行了深入研究。
研究表明,非沸石组元中的介孔具有显著的“漏斗效应”,可以有效聚集生成分子。当沸石组元与非沸石组元之间建立良好的介孔-微孔取向连接时,可以加速组元之间分子页面的传播,进而提高沸石组分的利用效率,证明了沸石组元与非沸石组元之间孔道的匹配和连接在中间产品传播和转移中起着关键作用。
本研究为以催化裂化催化剂为代表的大分子工业催化剂的理性设计提供了理论指导。
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