对双级“盔甲”一体式电极进行研究

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员崔晓菊团队在研究硫化氢电催化分解制备氢方面取得了新的进展。该团队开发了一种集成电极，具有双极“盔甲”结构，在工业安培电流强度下高效分解硫化氢，制备氢气和单质硫。相关成果在德国应用化学中公布，选择VIP(Very Important Paper)文章。

硫化氢是一种常见的有害气体，广泛存在于天然气、炼油厂和化工过程中，不仅危害环境，而且对设备有腐蚀性。虽然传统的克劳斯工艺可以将硫化氢转化为单质硫，但很难实现氢的回收利用。相比之下，电催化分解技术可以同时在柔和的环境中去除硫化氢污染物和制备绿色氢气。然而，由于硫化氢的酸腐蚀性，非贵金属催化活性中心在阳极氧化反应中容易失活，电极框架容易结构塌陷，难以兼顾催化剂的活性和稳定性。这个问题在工业中很容易出现。

邓德会团队长期致力于二维材料表面界面控制及其在能源和环境小分子催化转化中的应用研究，在国际上提出了“盔甲催化”的概念，并对“盔甲”催化剂的结构设计和催化性能控制进行了系统研究。

在此基础上，团队进一步开发了石墨烯封装泡沫镍骨架的双极“盔甲”一体化电极。该电极的一级“盔甲”结构由石墨烯包裹的泡沫镍框架组成，二级“盔甲”结构由石墨烯包装的金属镍纳米颗粒组成。这种独特的双极“盔甲”结构不仅充分展示了石墨烯封装对活性位点的保护作用，而且通过金属中心对石墨烯的电子控制作用，进一步优化了石墨烯盔甲表面的催化活性。另外，该结构还显著提高了一体式电极的耐化学性，进而在电催化硫化氢分解反应中完成了催化活性和稳定性的多重提高。与可逆氢电极相比，在1.12伏的电位下，双极“盔甲”一体式电极的阳极氧化电流强度可达1安/平方厘米，约为泡沫镍的5倍，为100。在毫安/平方厘米的电流强度下，稳定运行超过300小时，使用寿命是泡沫镍的10倍以上，显示出卓越的工业潜力。在模拟天然气脱硫的实验中，双极“盔甲”一体电极可以完全氧化去除阳极中20%的浓度硫化氢，在负极中获得高纯氢，同时获得单质硫。

这项工作为硫化氢污染物在有机废气中的利用和绿色氢能的可持续制备提供了新的思路。