成像比纳米粒子还小，这项研究给探针带来福音

光子雪崩是一种特别的光学非线性现象，它会在镧系离子掺杂材料中出现。通过能量的正反馈循环，该现象的发光强度与泵浦功率之间呈现出非常陡峭的幂律关系。因此，即便是非常轻微的泵浦波动或者环境条件的变化，也可能导致发光强度发生剧烈变化。正因为这一特性，光子雪崩在超分辨成像、灵敏光学传感和多物理场检测等领域展现了广阔的应用前景。目前，为了满足前沿光学应用对极限性能的需求，急需研发具备超高阶光学非线性响应的新型光子雪崩材料。由于镧系离子在4f–4f跃迁中受到宇称禁戒的限制，其辐射和非辐射过程强烈依赖于所在晶体环境的对称性特征。通过调节晶体场，可以有效增强电偶极相互作用的耦合能力，从而提高离子间能量转移的效率，这在构建高效光子雪崩体系中扮演着重要角色。

针对上述挑战，研究人员设计了一套用于光子雪崩研究的高性能测试系统。这个系统整合了多种高度自动化的模块，包括采用伺服电机实现精确的激光功率调控、利用三维压电移动平台进行精密定位，以及通过门控单光子探测技术采集高时间分辨率的荧光信号等。这些设计大幅提高了捕捉和分析非线性光学响应信号的效率和可靠性。通过进一步优化纳米晶的内部晶格结构，团队成功地在雪崩离子网络中引入强烈的晶体场畸变，从而显著加快离子间的交叉弛豫速率。这一策略实现了超过500阶的光学非线性响应，创造了光子雪崩材料性能的新纪录，标志着非线性光学材料设计步入以晶体结构工程为核心的新阶段。

研究显示，用离子半径较小且原子质量更大的Lu3+取代Y3+离子，可以显著调整晶体内部空位和离子的排列方式，并引入局部晶体场畸变，从而加速光子雪崩的关交叉弛豫过程。通过这项技术，27纳米大小的颗粒实现了光学非线性提升至156的突破，并将雪崩的响应时间缩短至8.5毫秒，相比传统核壳结构纳米晶快了近70倍，展现了出色的快速响应能力。在单束连续波激光扫描成像系统中，这种材料达到了约33纳米（横向）和80纳米（轴向）的高空间分辨率（分别接近波长的1/33和1/13），信噪比高于20，定位精度达到了惊人的0.36纳米，进一步展示了其在低成本超分辨成像领域的潜力。

此外，科研团队还通过扩展光子雪崩的正反馈网络，在直径为176纳米的纳米盘中实现了超越500阶的高度非线性光学反应。他们首次观察到在光子雪崩效应下，单个纳米颗粒的内部区域对激光扫描的响应存在差异，并实现了“成像尺寸小于实际物理尺寸”的独特现象，这种进展有望突破传统探针尺寸对分辨率的限制。