88.7%的能效!Li-CO2电池技术的中国团队创新

近日，Xi交通大学化学学院在德国应用化学中发表了《晶格压缩驱动的电子局域化与Ir-O耦合作用协同实现超低电位Li-CO2电池》的研究成果(Angewandte Chemie International Edition)事实上，Xi交通大学化学学院硕士生肖时代是本文第一作者，Xi交通大学化学学院教授丁书江和副教授杨国锐是通信作者。Xi交通大学化学学院是第一通信单位。

化石能源的持续消耗导致大气CO2浓度急剧上升，加剧了温室效应、海洋酸化等连锁生态危机。为了构建以碳中和为导向的绿色能源体系，需要开发兼顾碳固定和储能功能的前沿技术。锂-二氧化碳(Li-CO2)电池的理论能量密度极高(1876) Wh kg-1)以及CO2资源利用的特点，成为深海检测、地外基地等封闭高CO2环境的理想供能方案。

团队进行了深入的研究，Li-CO2电池的电化学性能与放电产品的物理化学性质密切相关。目前系统中有三种典型的反应路径:以Li2C2O4为最终产品的路径需要特定的催化剂诱导;Li2CO3和CO3的高耐化学性受制于Li2CO3的高耐化学性，无论是以Li2CO3和C为主要产品的路径还是以Li2CO3为主要产品的路径。这种宽带间隙绝缘物不仅直接提高了电化学反应的热学势垒，而且其高结晶度的致密沉积特性显著抑制了CO2ER动力学。因此，Li2CO3如何通过催化剂设计实现?

为解决这一问题，团队提出了加快CO2RR的电子局域化，从而加强Ir-O藕合，诱导低结晶Li2CO3产品，从而优化CO2ER流程的晶格压缩策略，这一策略促使Li-CO2电池完成了极低的过电位(0.33) V)而且能量效率极高(~88.7%)，而且在电池运行超过1100小时后仍然可以维持3.3. V型充电电位稳定，这是迄今为止报道的最佳性能。

团队通过使用一系列原点/非原点表征和理论计算，揭示了晶格压缩引起的配位环境变化，从而增强了电子局域效应，加速了催化剂表面附近的Li。转移，使其迅速参与CO2RR过程，从而加强Ir-O耦合作用，调整Li2CO3分子的对称性，降低其低结晶度，最终促进其高效分解。

这项工作得到了国家自然科学基金、山东省重点R&D计划和云南省新能源材料创新联合体项目的支持。论文的表征和测试得到了Xi交通大学分析测试分享中心的支持。