核量子效应促进了金属表面水分解机制的研究

固体表面水的吸附和解离行为直接影响到材料表面的稳定性、腐蚀保护、光催化水分解和电化学氢制造等诸多关键过程。然而，由于固体水界面的相互作用和水中氢键网络的良性竞争，金属表面的水分子结构非常复杂。例如，学术界长期以来一直存在争议，金属表面的水是分子吸附还是解离态。由于时空分辨率，实验手段难以捕捉水的动态结构，部分结果支持金属表面水的分子吸附，而其他试验则支持水的解离态吸附。

针对这一科学问题，中国科学院金属研究所陈兴秋、刘培涛团队开发了矩张量机学习势模型升级版，通过模拟退火，结合遗传算法改进矩张量缩和路径，促进非等价中间张量和缩并频率最低，完成精度和效率，不仅在计算精度方面接近密度泛函理论精度，能准确捕捉界面水复杂结构和氢键的微妙变化，计算效率也大大提高，为复杂系统的跨尺度原子模拟提供了新的手段。

研究小组利用计算工具，通过路径积分子动力学模拟，首次在亚微秒(数百纳秒)时间尺度模拟氢质子量子隧道的动态过程，不仅捕捉氢原子的量子离域特性，还通过量子协同机制揭示金属(0001)表面水分分解为氢离子(H )和氢氧根离子(OH-)原子尺度模拟的完整路径完成了核量子效应驱动下水分的分离，为金属表面水分解提供了科学论证，解决了该领域的长期争议。

研究表明，核量子效应使质子离域，将质子转移能垒降低近一半，极大地促进了质子在水之间的快速转移。相比之下，由于经典的分子动力学模拟没有考虑核量子效应，即使在微秒内也无法观察到水分解。同时，核量子效应驱动长程质子转移。在水分分解过程中，质子转移跨越高达5个水分，形成“质子接力”分解机制，与局域反应路径值大不相同。

本研究揭示了核量子效应在质子转移动力学中的关键作用，为金属表面水吸附和水介导化学变化开辟了新的视角。

最近，相关研究成果以Quantum为基础 Delocalization Enables Water Dissociation on Ru(0001)问题发表在《物理评论快报》上(Physical Review Letters)是的。研究工作得到了国家自然科学基金委员会和国家重点研发计划的支持。