近日,Xi交通大学教授肖春辉团队在国际材料领域的期刊《先进材料》上发表了《自组装单分子层界面氢键网络重构调控CO2电还原增效机制》的研究成果。(Advanced Materials)。
在“双碳”战略背景下,电催化二氧化碳还原反应(CO2)RR)利用可再生资源将二氧化碳(CO2)转化为高价值化学品是一项具有广阔前景的战略。到目前为止,我们已经为CO2RR的高效催化剂的设计和开发做出了很多努力。然而,除了催化剂在CO2RR中的关键作用外,反应微环境也是影响催化性能的关键因素。传统的固液气三相界面主要通过喷漆聚四氟乙烯(PTFE)或者用其他疏水涂料建造,但这些方法往往会导致界面不均匀,离子/电子传输路径受阻,从而降低高外观水平的碳含量(C2) )产品选择性。
针对这一挑战,Xi交通大学肖春辉教授和陈圣华研究员提出了一种氢键网络重建,用于自组装氟化单分子层(F-SAM)该策略成功地构建了一个高效的三相界面,兼顾了大学物质传输和离子/电子传输。该团队通过在商业铜催化剂上组装F-SAM和硅氧烷来实现这一目标,并记住Cu@F-Si。其中,内部F-SAM均匀分布在电极表面,形成分子屏障,促进CO2的传输,同时抑制氢分析反应;外部硅氧烷氢键网络调节了界面水分子的结构,促进了质子供应,实现了深度氢化,改善了C2 产品的选择性。另外,界面强氢键网络保持了理想的H /e-转移路径,减轻了盐沉积和游离水对催化剂性能的影响,提高了催化层的稳定性。
最后,Cu@F-502.5Si催化剂 mA cm-在高电流强度下,C2保持在85%以上法拉第的效率大约是300 mA cm-2.在电流强度下稳定运行超过100小时。该界面工程策略为提高CO2RR效率提供了一种新的范式,并在许多催化系统中显示出广泛的应用前景。
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